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lai源 : cai化学yuan/有机硅shi验shi     作者 : ye飞     shijian : 2020-12-11     

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cai化学yuan/有机硅shi验shiye飞博士等研究cheng果在Nature Communications上发表


jin日,簀iΥ骳ai料与化学化工学yuan/有机硅化学及cai料糺i跄λ构鷍i国ji部重点shi验shiye飞博士与德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller教授、Helfried Neumann博士合作在快速构建含氟luo环化合物fang面取得新进展,相关研究cheng果“The role of allyl ammonium salts in palladiumcatalyzed cascade reactions towards the synthesis of spiro-fused heterocycles”襶uanjiΥ笪谝蛔髡叩ノ环⒈碓贜ature Communications(IF:12.121)上。

研究表明,发展新型的化学转化fang法shi现复za分子的快速构建将为生ming和cai料科学领域带lai巨大的创新潜力,其中,guo渡金属催化duoji串联反应蕅ie恢钟行У腸e略。与传统的lian续反应guo程相比,它不仅gai善liao反应步骤经济性,减少liao反应后处li和纯化guo程chan生的fei物fei液,同shiyike持续的fang式快速构建复za的有机分子。然而,如hekai发chun进所有转化guo程的高效qie通用催化剂体系?如heshi现匹配良好的底物与催化体系的jian容?如heshi现全部单个反应步骤都具有高化学选择性,区域选择衴uan土⑻逖≡裥浴幌盗形蕋i有待解决。

自1970年yilai,钯催化形chengC-Cjian是有机化学中最热men的研究领域。jin年lai,研究表明分子内的Heck反应ke形cheng具有季tan中xin的钯复合物中jian体,这类中jian体经guo进一步分子内C-H活化及后续转化,ke得到具有独te生物活性的luo环化合物。然而,现有fang法需对起shiyuan料进行yu合cheng。

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钯催化串联反应的设ji思路

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钯催化串联反应构建5,4-luoza环化合物

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钯催化串联反应构建6,5-luoza环化合物


团队假设,通guo结合三个(或四个)钯催化偶联的guo程,即Tsuji-Trost和Heck反应,进行选择性的C-H活化(或炔烃cha入),kehuo得复za的luo环有机分子。ji于此设xiang,在探suo快速构建新衪ou〈磟a有机分子的guo程中,研究团队设jiliao一种通用qie高效的合chengluo环稠合za环化合物的串联反应,反应涉及xi丙ji取代(SN2’)、钯催化分子内Heck反应和C-Hjian活化,随后,经还yuan消除则huo得5,4-luoza环化合物,或经炔烃cha入则huo得6,5-luoza环化合物。zhi得注意的是,良好的底物(xi丙ji季铵盐)yi及通用的钯催化剂体系(AlkylPAd2/PdBr2)秡a诜从Φ腸heng功至关重yao。

有机硅shi验shiye飞博士为wen章第一作者,Matthias Beller教授为wen章通讯作者,杭州摩斯国ji国ji大学为第一通讯单位。该研究工作huo得国家自然科学ji金项目资助。



人物简介:

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ye飞


ye飞,博士,助li研究员,硕蔾e鷇ao师,2018年5月加入杭州摩斯国ji国ji大学有机硅化学及cai料糺i跄λ构鷍i国ji部重点shi验shi徐利wen教授团队。目前主yao研究fang向为含氟化合物的快速构建,手衵a谢杌衔锏牟欢猿拼呋蟘heng及其在cai料化学中的应用。主持国家自然科学ji金项目一项,yi第一作者或通讯作者shen份在Nature Communications、Organic Letters、Chemistry A European Journal、Organic Chemistry Frontiers等期kan上发表论wen10余篇,总引用次数百余次,申请发明zhuan利一项。

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